催化芳烃制环己醇的研究进展

环己醇是一种用途广泛的化学品，主要由化石原料氧化生产。木素衍生物的选择性加氢脱氧在生产这些化学品方面有很大的潜力，但要获得高产率是一个挑战。本文将介绍一篇文献，报道了CeO2负载的Ru单原子催化剂(SACs)在不改变C−O(H)键的情况下，实现了苯环的氢化，催化了醚化C−O(R)键的断裂，可以获得99.9%的环己醇收率^[1]。

研究背景

环己醇是许多化工产品的重要中间体，广泛应用于纺织、医药、香水等化工行业。目前，环己醇主要是通过环己烷直接氧化生产的。然而，这一过程最终会导致环己醇和其他副产品的混合，这是因为环己醇对后续氧化的反应比启动环己烷更活跃。由于选择性低，氧化必须在低转化率下进行，需要回收大量的环己烷，这不可避免地导致高能源消耗和运营成本，以及环境问题。因此，迫切需要设计以可再生碳资源为原料的环己醇新的高效、绿色路线，使我们摆脱对化石资源的依赖，对经济和社会的可持续发展具有重要意义。

愈创木酚由苯基键合到羟基和甲氧基组成，通过苯环的氢化和C−O键的解构，使其成为生产环己醇的有吸引力的候选原料。然而，实现环己醇的高选择性非常困难，常伴随着环己烷，面对这样的挑战，需要寻找高性能的催化剂，允许C−O键的选择性断裂与苯环的加氢反应一起进行。

研究方法与意义

作者将片状二氧化铈负载的Ru单原子(Ru/CeO2−S)用于芳烃的转化，包括苯环的有效氢化和C−O键的选择性断裂。系统地表征了所制备的Ru/CeO2−S催化剂的形态和结构特征。SACs不仅能有效地激活苯环结构和分子氢，促进加氢反应，而且能选择性地裂解醚基C-O键，这可能与Ru单原子与CeO2的协同作用有关。这项工作启发了对金属单原子−载体相互作用与催化性能之间关系的基本认识，并为木质素原料转化为有价值的化学品提供了一条新的途径。

参考文献

[1] K Zhang, et al. Selective Hydrodeoxygenation of Aromatics to Cyclohexanols over Ru Single Atoms Supported on CeO2, J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 20834-30846.