铌酸锂单晶薄膜（LNOI）开启高速光子时代
发布日期:2021/2/22 11:40:27
铌酸锂薄膜高速电光调制器（图片来源：中山大学蔡鑫伦团队提供）
概述
现代信息产业的迅速发展，使得人们对于信息的容量和处理速度的需求都在飞速增加。传统微电子电路在器件尺寸进入5nm甚至3nm以后将不可避免的接近其物理极限，摩尔定律正面临着严峻的挑战。并且传统芯片中以电子作为输运载体、以金属作为连线的电互联技术由于信号的衰减、反射、带宽有限、延迟大和功耗大等问题使得信息处理速度难以有大的突破。光互联技术以及光子集成芯片可以利用光子代替电子作为信息载体，能够实现超大容量、超高速率的信息传输，因此被认为是进一步提高芯片运行速度的有效方法。
21世纪初，集成光学许多功能验证首先在绝缘体上硅衬底（SOI）上完成，人们期待着硅基集成光学在诸多应用领域发挥出革命性作用。到目前为止，基于SOI材料的硅光平台在众多无源器件的设计和制备上已获得了非常成熟的发展，硅基光电子技术正逐渐从实验室走向产业化应用。然而由于Si本身为中心对称晶体，缺乏电光效应和二次非线性，因而在高速电光调制器和非线性器件的制备上面临着天然的劣势。
表1. LN与Si性能对比
铌酸锂是最广泛使用的光电材料之一，其电光特性出众，基于铌酸锂制备的电光调制器是现代光纤通信技术的支柱。并且其透明窗口范围、光学损耗、非线性性能、高速电光调制性能和压电性能等方面相较硅有很大的优势（LN与Si性能对比见表1）。从1990年铌酸锂晶体产业化以来，人们就尝试使用质子交换等技术来制备光波导，但是由于当时绝缘体上薄膜未开发成功，其集成光子学的巨大应用潜力并未被发掘。而近几年出现的绝缘体上铌酸锂薄膜材料（Lithium Niobate-on-insulator，LNOI）彻底改变了这一状况。2017年，结合微纳刻蚀工艺，超低损耗（0.027 dB/cm）和高光学限制的铌酸锂波导在LNOI平台被研发，开启了铌酸锂在集成光子学、微波光子学等领域应用大门；与此同时，超过100GHz调制带宽的LNOI集成电光调制器也被验证，未来通过进一步优化设计和工艺，并引入更高阶的调制方式后，也有望实现Tbit/s级的高速光收发模块。
图1. 人类正在进入铌酸锂谷的时代。（图片来源：www.seas.harvard.edu/news）
面对LNOI平台给光子学研究带来的巨大优势，哈佛大学在 2017 年发布了题为“Now entering, lithium niobate valley”（人类正在进入铌酸锂谷的时代）的公告，公告指出：“铌酸锂对于光子学的意义，等同于硅对于电子学的意义”，“铌酸锂有望在光子学领域替代硅材料，为突破通信领域功耗大、速度慢的瓶颈性问题提供解决方案”。未来，极低光学损耗、光电功能丰富的铌酸锂光子学芯片将在光通信、大数据中心、光量子计算、量子通信、人工智能等各个领域彰显出巨大的应用价值。
研究现状
近年来，结合微纳刻蚀工艺和LNOI平台的成熟，LNOI片上的电光调制器、高效非线性光学器件、光学频率梳、声光调制器等片上微纳光子学结构被大量验证。
1. 低损耗波导
图2. （a）极低损耗的铌酸锂波导与高Q值谐振环（图片来源：Loncar Lab/Harvard SEAS）；（b）极低损耗的米级长度铌酸锂波导（图片来源：华东师范大学程亚教授课题组）；
LNOI片上低损耗波导的制备是探索LN在微纳光子学应用的前提。然而由于铌酸锂较好的化学稳定性和较低的韧性，铌酸锂波导的刻蚀一直是一个难题。2017年，哈佛大学的Marko Loncar课题组通过使用Ar+离子ICP-RIE刻蚀工艺，成功制备了超低损耗的LNOI光波导，如图2（a）所示，该波导损耗可低至0.027dB/cm [1]，也开启了LNOI在集成光学、微波光子学等领域的研究热潮。国内学者在超低损耗的铌酸锂波导制备上也取得了突破性进展。华东师范大学程亚教授研究组利用飞秒激光加工辅助的化学机械研磨研发了一种高效、大规模制备超低损耗的铌酸锂波导的方法，如图2（b）所示，经测试，该方法制备的铌酸锂波导损耗极低，约0.03dB/cm。经过持续的技术与工艺提升，该波导制备技术已日趋成熟，可满足铌酸锂晶圆级全尺寸光子器件的流片需求。
2.电光调制器
电光调制器是现代光通信以及集成光学应用当中的重要器件，其功能是将载有信息的电信号调制到以光为载波的光波上进行传输，在信息传输过程中起着至关重要的作用。目前光通信中常用的电光调制器即以铌酸锂材料为基础。然而，采用铌酸锂体材料制备的电光调制器由于光学模式较大，电场和光场的重叠度低，造成其集成度和效率低下，器件长度通常接近10cm，难以与其他光学器件集成。LNOI材料的出现为解决该问题提供了途径，由于铌酸锂材料与包层SiO2较大的折射率差，可将光场约束在亚微米尺度，从而大大提高了光场和电场的重叠度，对于提高电光调制效率十分有利。
图 3 LNOI集成电光调制器结构结构图及其S参数测试和传输速率测试图 （图片来源：Loncar Lab/Harvard SEAS）
2018年，哈佛大学Marko Loncar研究团队采用LNOI材料成功研制出了带宽高达100GHz的 CMOS电压兼容的集成MZI电光调制器，如图3所示[3]。该器件的长度仅为5mm，半波电压低至1.4V，在8-ASK调制方式下，该器件的最高调制速率可达210Gbit/s，在调制效率、器件尺寸以及调制速率上远高于传统电光调制器。并且整个芯片的光损耗仅为0.5dB，损耗特性远低于传统电光调制器。2020年，中山大学和武汉邮电科学研究院的研究人员合作，以LNOI材料为基础，实现了低损耗（1.45dB）低半波电压(2.4V·cm)和大带宽（>67GHz）的集成电光IQ调制器，如图4（a）所示[4]。采用16QAM的高阶调制方式，该器件可实现320 Gbit/s的超高调制速率（BER =8.41×10-3 ）。除了分立的电光调制器，中山大学的研究人员通过BCB键合的方式，实现了SOI光波导与LN电光调制器的异质集成，为实现硅光芯片与铌酸锂电光调制器的集成开辟了道路[5]。该器件通过锥形硅波导结构，实现了光在硅波导和铌酸锂波导之间的相互耦合，其器件结构如图4（b）所示。所制备电光调制器的半波电压-长度积仅为2.2V·cm，调制带宽大于70GHz，消光比达40dB，在PAM-4调制格式下，可实现112Gbit/s的调制速率。
图 4（a） LNOI集成IQ电光调制器结构图及其S参数测试和传输速率测试图。 （b）Si波导与铌酸锂电光调制器的异质集成，器件结构及波导截面图（图片来源：中山大学蔡鑫伦教授课题组）
以LNOI材料为基础的电光调制器具有尺寸小，调制电压低，高速率以及可实现带宽大等优点，在未来高速光通信网络中将发挥重要的应用。
3.非线性器件
图 5 （a）PPLN器件结构与二次谐波转换效率曲线。（b）LN微盘上的二次谐波和三次谐波产生。
LN具有优异的非线性光学性质。由于LN电畴取向容易被极化，周期极化铌酸锂（PPLN）的技术可以被用来实现高效非线性转换中所必须满足的的动量守恒条件。这使得LNOI在片上非线性光学研究和应用中具有很大的优势。如图5（a），2018年，Marko Loncar研究团队在LNOI上利用PPLN技术实现了效率为2600% /W-1cm-2的二次谐波产生[6]，如此高的转换效率源于LN所具有的强二阶非线性系数、LN波导所具有的高光学模式限制系数以及精确控制的周期极化均匀性。利用X-cut LN微盘中的自相位匹配机制，高效的三阶非线性转换在LNOI微腔也被验证，如图5（b）[7]。
4.光学频率梳
图 6 （a）LNOI上电光频梳结构；（b）电光频梳光谱。（图片来源：Loncar Lab/Harvard SEAS）
LN所具有的优异的二阶、三阶非线性系数也被用来稳定的产生片上光学频率梳。哈佛大学Marko Loncar研究团队首先在LNOI上演示了克尔光频梳，并通过光学谐振环的电光调制实现了对产生的克尔光频梳的调控与选频。随后Marko Loncar研究团队在另一项工作中提出了LNOI上的宽谱电光频梳。如图6所示，通过在在超高Q值铌酸锂微环内对光子施加高频微波调制产生宽频谱电光频梳[8]。这种新型光频梳不仅继承了传统电光频梳的稳定性，而且体积小、功耗低、并从根本上解决了色散对电光频梳宽度的限制。自2005年获得诺贝尔奖以来，光学频率梳以及被广泛应用。LNOI片上产生的光学频率梳具有大带宽、稳定、可扩展的优势，结合LNOI平台还具备的高速电光调制、高效非线性产生等优势，LNOI光频梳有望在光通信、精密测量等领域发挥重要作用。
5.多物理场器件
图 7 （a）上：马赫-曾德尔干涉仪声光调制器；下：声光相互作用原理图；（b）（c）面向光机械研究的LNOI声光子晶体
在通信领域，LN因具有很大的压电系数和优良的力学特性，被广泛用于制备声学滤波器。结合LN在光子上的优势，LNOI平台也是研究机械波和光波相互作用的理想平台，并为光子学、电子学以及声学器件的集成提供了可能。卡耐基梅隆大学电子与计算机工程学院的蔡璐彤博士和Gianluca Piazza教授开展了在LNOI上制备声光调制器件的概念验证工作[9]， 如图所示，马赫-曾德尔干涉仪声光调制器主要由金属电极IDT（用来产生表面声波）和光子波导器件组成，所验证的器件性能有望胜过基于块状铌酸锂的声光器件，并具备小型化、片上集成的优势。
LNOI平台被用于研究电子、声子与光子的相互作用。如图所示，罗彻斯特大学Lin Qiang团队[10]和斯坦福大学Safavi-Naeini团队[11]分别在LNOI上通过设计周期性结构，将具有很小模式体积光子和声子同时局域在同一微腔内，实现量子层面的声子与光子的强相互作用。LN优异的压电特性使得LNOI上可以通过压电效应产生高质量声子，其优异的电光特性也使得LNOI上可以实现CMOS级别电压的电光控制。对电子、声子与光子相互作用的研究，将可能解决在量子物理，经典计算、人工智能等领域的诸多问题和挑战。
材料
高性能LNOI材料是实现铌酸锂在微纳光子学、集成光子学和微波光子学等领域应用的基础。除产业化公司外，上海微系统所欧欣研究员领导的异质集成XOI课题组基于“万能离子刀”智能剥离与转移技术，以Si为衬底层，SiO2为光学隔离层，制备出4英寸光学级X-cut LNOI材料。如图8所示为LNOI材料的制备流程，主要分为以下四步：
（1）将He离子以一定能量注入X-cut铌酸锂材料中，在铌酸锂表面层下方一定深度引入缺陷层；
（2）将经过离子注入的铌酸锂材料与带有氧化层的硅衬底键合形成键合结构；
（3）将键合结构进行退火，使He离子注入引入的缺陷演化聚集形成裂纹，并最终使铌酸锂沿缺陷层分离，形成铌酸锂剥离剩余片和LNOI晶圆；
（4）通过化学机械抛光（CMP）去除LNOI表面的离子注入损伤层，并通过退火恢复LN的晶格质量，完成LNOI晶圆的制备。
图 8 X-cut LNOI制备流程。（图片来源：上海微系统所异质集成XOI课题组）
制备的LNOI晶圆如图9(a)所示，利用白光干涉仪测得剥离后的薄膜厚度不均匀性为±0.3%，经过CMP后，薄膜厚度不均匀性可控制在±3%以内，表面粗糙度在0.5nm以下。XRD单晶衍射仪测得铌酸锂薄膜的半高宽仅为40arcsec，具有优异的晶体质量。
基于开发的LNOI薄膜，上海微系统所异质集成课题组与中山大学蔡鑫伦课题组合作，制备了LNOI上的微环谐振器，如图10所示。所验证的Q值为5×105，相应波导的传播损耗约为0.5 dB/cm。在相同的设计和微纳加工工艺下与其他LNOI材料处于同一水平。未来，我们将基于LNOI，与国内和国际上的其他课题组合作，进行各类功能器件的验证。并在此过程中不断优化材料质量和降低材料成本，为基于LNOI的集成光学的发展提供支撑。
图10 LNOI微环谐振器及测试图。（图片来源：上海微系统所异质集成XOI课题组）
总 结
铌酸锂具优异的电光、非线性和压电性质。借助于与先进的微纳加工技术，基于绝缘体上铌酸锂薄膜（LNOI）的集成光子学器件被大量的研究。未来，高性能LNOI材料将支撑着基于LNOI的微纳光学、集成光子学、微波光子学进一步的发展。铌酸锂光电子学器件迈向产业化的应用，高性能LNOI材料的产出将是其中重要的环节。基于“万能离子刀”智能剥离与转移技术，上海微系统所XOI异质集成课题组已实现4寸LNOI的工程化制备。课题组也将为高性能器件的研发提供给材料设计上的实现方案。未来我们将继续从事相关领域的工作，为基于LNOI微纳光学、集成光子学、微波光子学的发展及其进一步产业化应用提供有力支撑。我们也真诚的期盼与国内外相关领域的研究人员一起合作，共同推进LNOI集成光学的发展。
参考文献：
1 Zhang, M., Wang, C., Cheng, R., Shams-Ansari, A. & Lončar, M. Monolithic ultra-high-Q lithium niobate microring resonator. Optica 4, 1536-1537 (2017).
2 Zhou, J.-x. et al. Electro-Optically Switchable Optical True Delay Lines of Meter-Scale Lengths Fabricated on Lithium Niobate on Insulator Using Photolithography Assisted Chemo-Mechanical Etching. Chinese Physics Letters 37, 084201 (2020).
3 Wang, C. et al. Integrated lithium niobate electro-optic modulators operating at CMOS-compatible voltages. Nature 562, 101-104 (2018).
4 Xu, M. et al. High-performance coherent optical modulators based on thin-film lithium niobate platform. Nature communications 11, 1-7 (2020).
5 He, M. et al. High-performance hybrid silicon and lithium niobate Mach–Zehnder modulators for 100 Gbit s− 1 and beyond. Nature Photonics 13, 359-364 (2019).
6 Wang, C. et al. Ultrahigh-efficiency wavelength conversion in nanophotonic periodically poled lithium niobate waveguides. Optica 5, 1438-1441 (2018).
7 Lin, J. et al. Broadband quasi-phase-matched harmonic generation in an on-chip monocrystalline lithium niobate microdisk resonator. Physical review letters 122, 173903 (2019).
8 Zhang, M. et al. Broadband electro-optic frequency comb generation in a lithium niobate microring resonator. Nature 568, 373-377 (2019).
9 Cai, L. et al. Acousto-optical modulation of thin film lithium niobate waveguide devices. Photonics Research 7, 1003-1013 (2019).
10 Liang, H., Luo, R., He, Y., Jiang, H. & Lin, Q. High-quality lithium niobate photonic crystal nanocavities. Optica 4, 1251-1258 (2017).
11 Jiang, W. et al. Lithium niobate piezo-optomechanical crystals. Optica 6, 845-853 (2019).
